초저에너지 스핀파의 출현: 전자 도핑된 구프레이트 초전도체에서

배경 및 학문적 계보

기원 및 학문적 계보

본 논문에서 다루는 문제는 고온 초전도성을 이해하려는 오랜 탐구, 특히 구프레이트라 알려진 물질군에서 비롯된다. 수십 년간의 응집 물질 연구는 이 물질들에서 초전도성과 자기성 사이의 중요한 연관성을 확립해왔다. 전자 도핑된(n형) 및 홀 도핑된(p형) 구프레이트의 상 다이어그램에서 관찰된 상당한 비대칭성으로부터 핵심적인 퍼즐이 등장했다. 두 유형 모두 초전도체가 될 수 있지만, Nd$_{1.85}$Ce$_{0.15}$CuO$_{4-\delta}$ (NCCO)와 같은 n형 구프레이트는 특이한 요구 사항을 보인다: 초전도체가 되기 위해서는 합성 후 환원 어닐링 과정을 거쳐야 한다. 성장된 상태의 n형 구프레이트는 반강자성 및 비초전도 상태를 유지한다.

이 환원 어닐링이 물질의 구조에 미치는 정확한 영향과 그로 인한 자기적 및 초전도적 특성에 미치는 후속 영향은 명확한 합의 없이 상당한 논쟁의 대상이었다. 어닐링된 초전도 NCCO에 대한 이전 연구들은 자기 요동 스펙트럼에서 "스핀 준간극(spin pseudogap)"을 확인했다. 그러나 성장된 상태의 비초전도 NCCO에서의 저에너지 스핀 동역학이 집중적으로 조사되지 않았기 때문에 이해에 상당한 간극이 남아 있었다. 이러한 직접적인 비교의 부족은 환원 어닐링이 이러한 저에너지 스핀 동역학에 구체적으로 어떻게 영향을 미치는지, 그리고 더 나아가 초전도성의 출현에 어떻게 영향을 미치는가에 대한 열린 질문을 남겼다. 본 논문은 어닐링 과정 전후의 NCCO에서의 자기 여기를 직접 비교함으로써 이 공백을 채우고자 한다.

직관적 도메인 용어

기초 독자가 핵심 개념을 파악하는 데 도움을 주기 위해, 논문의 전문 용어들을 일상적인 비유로 번역하면 다음과 같다.

• 구프레이트 (Cuprates): 특정 온도에서 냉각될 때 저항 없이 완벽하게 전기를 전도하는 능력(초전도성)으로 유명한 고급 도자기와 같은 특수 세라믹 물질군이라고 상상해 보라. 다른 알려진 초전도체에 비해 상대적으로 "높은"(여전히 매우 낮은 온도이지만) 온도에서 이를 달성한다는 점에서 특히 흥미롭다.
• 반강자성 모트 절연체 (Antiferromagnetic Mott Insulators): 각 칸에 작은 자석(전자의 스핀)이 들어 있는 작은 체스판을 상상해 보라. 반강자성 물질에서는 이러한 자석들이 북쪽-남쪽, 북쪽-남쪽 패턴으로 완벽하게 정렬되어 있어 전체 자기 효과가 상쇄된다. "모트 절연체"는 이러한 자기적 특성을 가지고 있음에도 불구하고 전자가 제자리에서 움직이지 못해 자유롭게 이동하여 전기를 전도할 수 없기 때문에 물질이 절연체임을 의미한다.
• 스핀 준간극 (Spin Pseudogap): 음악가들(자기 여기)이 보통 매우 낮은 음부터 매우 높은 음까지 모든 음역대를 연주하는 콘서트홀을 상상해 보라. "스핀 준간극"은 가장 낮은 음에 대한 일시적인 "조용한 구역"과 같다. 완전한 침묵은 아니지만, 이러한 저주파 소리의 눈에 띄는 억제 또는 부재가 있어 가용 음역대에 "간극"이 생긴다.
• 환원 어닐링 (Reductive Annealing): 케이크를 구웠지만(물질을 합성했지만) 완벽하지 않다고 상상해 보라. "환원 어닐링"은 제어된 분위기(아마도 산소가 적은)에서 특수 오븐에 케이크를 다시 넣어 내부 구조와 특성을 미묘하게 변경하여 완벽하게 만드는 것과 같다. 이러한 물질의 경우, 일부 산소 원자를 제거하고 초전도 능력을 발휘하게 하는 중요한 "재굽기" 단계이다.
• 스핀파 (Spin Waves): 경기장에서 사람들이 "파도타기"를 하는 것을 상상해 보라. 사람들이 서고 앉는 대신, 물질 내 전자들의 작은 자석(스핀)이 집단적으로 기울어지고 구조를 통해 전파되는 것을 상상해 보라. 이러한 "스핀파"는 자기 에너지가 물질을 통해 이동하는 방식이며, 이를 연구하는 것은 물질의 자기적 거동을 이해하는 데 도움이 된다.

표기법 표

표기법	설명	유형
$T_c$	초전도성의 임계 온도	매개변수
$\hbar\omega$	에너지 전달 (측정되는 스핀파와 같은 여기의 에너지와 관련됨)	변수
$\chi''(\omega)$	동적 감수율 (진동하는 자기장에 의해 물질의 자화가 얼마나 쉽게 변할 수 있는지를 나타내는 척도)	변수
$Q$	반강자성 질서 파동 벡터 (자기 질서의 공간적 주기성과 방향을 설명함)	매개변수
$E_{gap}$	스핀 준간극 개시 에너지 (스핀 준간극, 즉 저에너지 자기 여기의 억제가 시작되는 에너지)	매개변수

문제 정의 및 제약 조건

핵심 문제 공식화 및 딜레마

본 논문이 다루는 핵심 문제는 전자 도핑된 구프레이트, 특히 Nd$_{1.85}$Ce$_{0.15}$CuO$_{4-\delta}$에서 초전도성의 출현에 있어 환원 어닐링의 역할을 정확하게 정의하는 것이다.

입력/현재 상태는 성장된 상태의 Nd$_{1.85}$Ce$_{0.15}$CuO$_{4-\delta}$ 결정이다. 이 상태에서 물질은 비초전도 반강자성 모트 절연체이며, 자기 요동 스펙트럼에서 큰 스핀 준간극을 보인다. 이전 연구에서는 이러한 성장된 상태의 결정의 저에너지 스핀 동역학을 철저히 조사하지 않았다.

출력/목표 상태는 물질이 성장된 상태의 비초전도 상태에서 환원 어닐링에 의해 유도된 초전도 상태로 전환될 때 자기 여기 스펙트럼, 특히 스핀 준간극이 어떻게 진화하는지에 대한 포괄적인 이해를 달성하는 것이다. 궁극적인 목표는 물질 결함, 자기성, 그리고 고온 초전도성의 시작 사이의 직접적이고 기계적인 연결을 확립하는 것이다.

본 논문이 연결하고자 하는 정확한 누락된 연결 또는 수학적 간극은 성장된 상태의 비초전도 전자 도핑된 구프레이트에서의 저에너지 스핀 동역학의 상세한 특성화와 환원 어닐링된 초전도 대응물과의 직접적인 비교에 있다. 어닐링된 초전도 NCCO에서 스핀 준간극의 존재는 알려져 있었지만, 성장된 상태에서의 스핀 요동의 거동과 어닐링이 초전도성을 가능하게 하기 위해 이를 정확히 어떻게 변화시키는지는 열린 질문으로 남아 있었다. 본 논문은 스핀 준간극의 변화를 정량화하고 이를 결함의 "치유" 및 더 긴 파장의 스핀파 발달과 연관시키는 것을 목표로 한다.

이전 연구자들을 가두었던 고통스러운 절충 또는 딜레마는 구프레이트에서의 초전도성과 자기성 사이의 복잡한 상호 작용, 특히 스핀 준간극의 역할에서 비롯된다. 일반적인 이해는 초전도성이 스핀 준간극을 열린다는 것이었다. 그러나 이 연구는 중요한 딜레마를 밝힌다: 성장된 상태의 비초전도 샘플은 이미 어닐링된 초전도 샘플(2K에서 2 $\pm$ 0.6 meV에서 개시)에 비해 더욱 두드러지고 심지어 더 큰 스핀 준간극(2K에서 10 $\pm$ 0.5 meV에서 개시)을 보인다. 이 관찰은 초전도성만이 준간극을 여는 데 책임이 있다는 지배적인 개념에 직접적으로 도전한다. 대신, 초전도성을 유도하는 환원 어닐링이 실제로 스핀 준간극을 감소시킨다는 것을 시사한다. 이는 "개선"(초전도성)이 그 출현이 아닌 더 작은 준간극과 관련되는 역설을 만든다.

제약 조건 및 실패 모드

전자 도핑된 구프레이트에서 저에너지 스핀파와 초전도성의 출현을 이해하는 문제는 몇 가지 가혹하고 현실적인 제약 조건으로 인해 엄청나게 어려워진다.

• 물리적 및 재료적 제약 조건:

  • n형 구프레이트의 화학적 복잡성: 전자 도핑된 구프레이트(NCCO 등)는 합성 후 초전도체가 되기 위해 환원 어닐링 과정을 요구하기 때문에 p형 대응물보다 화학적으로 더 복잡하다. 이 필요성은 구프레이트 물리학에서 종종 고려되는 전자-홀 대칭성을 즉시 깨뜨린다.
  • 성장된 상태의 결함이 많은 상태: 성장된 NCCO 결정은 본질적으로 불완전하며, 다양한 결함(예: 삽입된 정점 산소 원자, CuO$_2$ 평면의 산소 공극 또는 Cu 공극)을 포함하여 국부적인 이온 전위를 강하게 교란하고 산란 중심 역할을 한다. 이러한 결함은 초전도성을 방해하는 것으로 믿어진다. 이러한 결함의 정확한 성질과 위치, 그리고 어닐링이 이들에게 어떻게 영향을 미치는지는 오랫동안 합의 없이 논쟁의 대상이었다.
  • 반강자성 기본 상태: 성장된 물질은 반강자성 기본 상태에서 시작하며, 초전도성은 어닐링 후에만 나타나므로 자기 질서와 초전도성 사이의 섬세한 균형과 경쟁을 시사한다.
  • 결정 전기장 간섭: 비탄성 중성자 산란 측정은 특히 15 meV 주변에서 Nd의 결정 전기장 준위로 인해 심각하게 제한된다. 이로 인해 약 14 meV 이상의 에너지에서 비탄성 신호를 안정적으로 측정하는 것이 불가능하여 스핀 동역학에 대한 관찰 가능한 에너지 범위를 제한한다.
  • 샘플 변동성: 성장된 상태와 어닐링된 상태 간의 직접적인 비교를 위해 샘플 일관성을 보장하는 것이 중요하다. 저자들은 최적 도핑된 단일 결정을 두 부분으로 분할하여 한 부분은 어닐링하고 다른 부분은 성장된 상태로 유지함으로써 이를 해결했다. 이는 재료 과학에서 일반적인 과제인 샘플 변동성으로 인한 불확실성을 최소화한다.
  • 쌍정 영역 (Twin Domains): 환원 어닐링된 초전도 샘플은 45° 회전된 추가적인 쌍정 영역을 보였으며, 이는 특정 측정에 사용 가능한 샘플 질량을 효과적으로 감소시켰다. 이는 데이터 분석을 복잡하게 하고 신호 품질에 영향을 미칠 수 있다.

• 계산 및 데이터 기반 제약 조건:

  • 약한 자기 신호: Cu$^{2+}$ (S = 1/2)의 자기 모멘트는 작아서 감지하기 어려운 약한 자기 신호를 유발한다. 이는 이러한 약한 신호를 통합하기 위해 더 큰 해상도 부피를 가진 열 중성자 삼축 분광기를 사용해야 함을 의미한다.
  • 정규화 문제: 다른 샘플과 측정 간의 비교 가능성을 보장하기 위해 강도는 신중하게 정규화해야 하며, 종종 음향 포논에 대한 추가 측정이 필요하여 실험 절차에 복잡성을 더한다.
  • 신호 감지를 위한 통계적 엄격성: 자기 신호(예: q-스캔의 가우시안 피크)의 존재 또는 부재를 결정하려면 잘못된 주장이나 오해를 피하기 위해 지정된 신뢰 구간(p = 0.05)을 가진 Wilks의 정리와 같은 강력한 통계 방법이 필요하다.
  • 절대 단위 변환의 한계: 중성자 산란 실험에 필요한 큰 결정은 표준 SQUID 자력계가 자화를 절대 단위로 변환하기에는 너무 큰 경우가 많아, 일부 이론 모델과의 직접적인 정량적 비교를 방해하는 그램당 자화로 보고된다.

왜 이 접근 방식인가

선택의 불가피성

이 연구의 핵심은 전자 도핑된 구프레이트에서의 자기성과 초전도성 사이의 복잡한 상호 작용을 밝히는 것이며, 특히 스핀파로 알려진 자기 여기의 동적 거동과 신비로운 스핀 준간극에 초점을 맞춘다. 이러한 현상을 진정으로 이해하기 위해서는 거시적 효과뿐만 아니라 이러한 미세한 자기 요동을 직접 "볼" 수 있는 도구가 필요하다. 이것이 바로 비탄성 중성자 분광법, 특히 열 중성자 삼축 분광기를 사용하는 것이 훌륭한 선택일 뿐만 아니라, 아마도 유일하게 실행 가능한 실험적 접근 방식이 되는 이유이다.

전통적인 방법들은 응집 물질 물리학의 맥락에서 고려될 때, 표준 자력계(예: 그림 1에 표시된 SQUID 측정)는 물질이 초전도체인지 반강자성체인지 알려줄 수 있다. 그러나 이들은 자기 여기 자체의 에너지와 운동량에는 눈이 멀어 있다. 거시적인 그림을 제공하지만 미시적인 동역학은 제공하지 않는다. 저자들은 스핀파가 어떻게 출현하는지, 어닐링에 따라 에너지 스펙트럼이 어떻게 변하는지, 결함이 어떻게 영향을 미치는지 조사해야 했다. 이를 위해서는 에너지 전달("그림 3-6의 $\hbar\omega$ 축")과 운동량 전달("그림 2의 q 스캔")을 동시에 분해할 수 있는 기술이 필요하다. 중성자 산란은 중성자가 원자의 자기 모멘트와 직접 상호 작용하기 때문에 이를 잘 수행하며, 스핀 여기 스펙트럼을 매핑할 수 있다. 이 직접적인 탐침 없이는 본 논문의 발견의 중심인 스핀 준간극의 미묘한 변화와 근본적인 스핀 동역학은 완전히 숨겨져 있을 것이다.

비교 우위

스핀 동역학을 측정할 수 있다는 것 외에도, 비탄성 중성자 분광법은 이 특정 문제에 대해 압도적으로 우수한 질적 이점을 제공한다. 본 논문은 몇 가지 구조적 이점을 강조한다.

첫째, 스핀파의 상태 밀도를 직접 측정한다(7페이지 설명 및 그림 7 참조). 이는 단순히 하나의 자기 신호를 감지하는 것이 아니라, 이러한 스핀 여기들이 존재할 수 있는 에너지 지형에 대한 상세한 정보를 제공한다. 이는 본질적으로 저에너지 스핀 상태의 고갈인 스핀 준간극을 이해하는 데 중요하다.

둘째, 이 기술은 운동량 분해 측정을 가능하게 한다(q 스캔, 그림 2). 스핀파는 물질을 통해 전파되는 집단적 여기이며, 그 거동은 파장(또는 운동량)에 따라 달라진다. 이 "분산"을 매핑할 수 있다는 것은 이를 특성화하는 데 근본적이다. 다른 기술은 일부 측면을 추론할 수 있지만, 중성자 산란은 직접적이고 모호하지 않은 그림을 제공한다.

셋째, 저자들은 냉중성자 대신 열중성자 삼축 분광기를 선택했다(9페이지). 이는 신호의 특성에 기반한 의도적인 결정이었다. 열중성자는 "더 큰 해상도 부피"를 가지고 있어 "Cu$^{2+}$ (S = 1/2)의 작은 자기 모멘트에서 발생하는 약한 신호를 통합"하는 데 더 적합하다. 이는 구프레이트 초전도성의 핵심 주자인 구리 이온의 희미한 자기 신호조차도 신호가 감지하기 어려울 때 효과적으로 포착할 수 있음을 의미한다. 이 선택은 자기 모멘트가 작고 신호가 약할 수 있는 물질을 다루는 실험적 과제를 직접적으로 해결한다.

제약 조건과의 정렬

선택된 비탄성 중성자 분광법은 문제의 고유한 제약 조건 및 요구 사항과 완벽하게 일치하여 과학적 질문과 실험 도구 간의 진정한 "결합"을 만든다.

1. 스핀파의 "출현" 및 "진화" 이해: 본 논문의 목표는 저에너지 스핀파가 출현하는 방식과 스핀 준간극이 환원 어닐링에 따라 진화하는 방식을 관찰하는 것이다. 중성자 산란은 이러한 스핀파의 에너지 및 운동량 스펙트럼을 직접 제공하여, 성장된 상태(비초전도)와 어닐링된 상태(초전도) 간의 직접적인 비교를 가능하게 한다(그림 3, 4, 5). 동일한 결정에서 샘플을 사용한 이 직접적인 비교는 신뢰할 수 있는 결과를 위해 중요한 신뢰성 제약 조건인 샘플 변동성을 최소화한다.
2. 저에너지 동역학에 초점: 문제는 구체적으로 "저에너지 스핀파"를 대상으로 한다. 중성자 분광기는 2 meV에서 13 meV 범위의 에너지 전달을 측정하도록 조정되어(9페이지), 스핀 준간극이 나타나는 관련 저에너지 영역을 정확하게 포착한다.
3. 결함 및 그 영향 탐구: 핵심 가설은 어닐링에 의해 제거된 결함이 자기성과 초전도성에 어떻게 영향을 미치는가에 관한 것이다. 어닐링 전후의 스핀 동역학을 측정함으로써, 이 방법은 스핀파 스펙트럼과 준간극에 대한 이러한 결함의 영향을 직접적으로 보여준다(그림 7은 이를 아름답게 보여준다).
4. 약한 자기 신호: 구프레이트는 Cu$^{2+}$ 이온에서 비교적 작은 자기 모멘트를 포함한다. 열 중성자 분광기의 선택은 "약한 신호"를 감지해야 하는 제약 조건에 대한 직접적인 대응으로, 이러한 미묘한 자기 요동조차도 안정적으로 측정할 수 있도록 보장한다(9페이지).

대안의 거부

본 논문이 다른 인기 있는 기계 학습 접근 방식의 "거부"로 명시적으로 프레임을 짜지는 않지만(근본적인 물리학 실험이기 때문에), 그 주요 목표에 대해 다른 실험적 기술이 왜 불충분할 것인지를 암묵적으로 보여준다.

• SQUID 자력계: 그림 1에서 볼 수 있듯이, SQUID 측정은 거시적 자기 상태(반강자성 대 초전도 메이스너 효과)를 확인하는 데 사용된다. 그러나 이는 동적 스핀 여기 스펙트럼 또는 스핀파의 에너지 및 운동량에 대한 정보를 제공할 수 없다. 스핀 준간극의 상세한 이해를 위해 SQUID 데이터는 필요한 특성이지만, 주요 조사 도구는 아니다.
• 각도 분해 광전자 분광법 (ARPES): 본 논문은 ARPES를 "우리의 중성자 측정에서 추론된 쌍정 상호 작용의 운동량 의존성에 대한 추가적인 관점"을 제공한다고 언급한다(8페이지). ARPES는 전자 여기 스펙트럼을 탐구한다. 전자 구조 및 쌍정을 이해하는 데 중요하지만, 이 연구의 초점인 자기적 스핀파와 그 동역학을 직접 측정하지는 않는다. 보완적인 기술이지 대체 기술은 아니다.
• 공명 비탄성 X선 산란 (RIXS): 이전 RIXS 연구는 저자들의 모델을 지원한다고 인용되었지만(참고문헌 54), 중요한 차이점이 있다. 해당 RIXS 연구는 "약 100 meV에서 1 eV 범위의 고에너지 자기 여기 스펙트럼"에 초점을 맞췄다. 그러나 이 논문의 저자들은 "저에너지(즉, 장파장) 스핀파"에 구체적으로 관심이 있다(8페이지). RIXS는 자기 여기를 탐구할 수 있지만, 인용된 연구에서의 적용은 이 논문의 핵심인 저에너지 현상의 다른 에너지 규모였다.
• 냉중성자 삼축 분광기: 이것은 아마도 선택된 방법의 대안 변형에 대한 가장 직접적인 "거부"일 것이다. 저자들은 "Cu$^{2+}$ (S = 1/2)의 작은 자기 모멘트에서 발생하는 약한 신호를 통합할 수 있게 해주는 더 큰 해상도 부피 때문에 냉중성자 삼축 분광기보다 열중성자 삼축 분광기를 선호했다"고 명시적으로 언급한다(9페이지). 이는 그들이 감지하려는 특정 약한 자기 신호에 가장 적합한 중성자 에너지 범위를 선택한 명확한 기술적 정당화이다.

따라서 비탄성 중성자 분광법, 특히 열 변형의 선택은 이러한 복잡한 물질에서 저에너지 스핀 동역학에 대한 직접적이고 고해상도 탐침의 필요성에 의해 결정된 신중하게 고려된 결정이었다.

Figure 1. shows the magnetization measurements of the two crystal pieces from the same growth, of which one has been reductively annealed. Note that here the mag- netization is simply given as magnetization per gram of crystal, as the large crystals needed for our neutron scat- tering experiments are generally too large for the SQUID magnetometer to convert into absolute units. The an- nealed sample displays a clear negative magnetization at low temperatures, indicative of the Meissner effect, with an onset temperature of the superconducting transition at Tc = 23 K. In contrast, the as-grown sample shows a flat magnetization curve, with only a slight increase at low temperatures. This is typical of an antiferromag- netic response and clearly differs from the sharp super- conducting transition. The insert shows the tetragonal crystal structure, I4/mmm for both annealed and as- grown, optimally doped NCCO with lattice parameters a = b = 3.957 ˚A and c = 12.075 ˚A.25

수학적 및 논리적 메커니즘

마스터 방정식

솔직히 말해서, 중성자 분광법을 사용하는 응집 물질 물리학의 실험 연구인 이 논문은 객관 함수, 상미분/확률미분 방정식 또는 기본 물리 현상이나 계산 모델을 동력화하는 복잡한 변환 논리의 의미에서 단일 "마스터 방정식"을 제시하지 않는다. 대신, 저자들이 세심하게 측정하고 분석하는 핵심 수학적 관측량은 동적 자기 감수율 $\chi''(\omega)$이다. 이 양은 자기 여기와 스핀 준간극을 이해하는 데 중심적이다.

본 논문은 "통합 강도는 동적 감수율 $\chi''(\omega)$로 변환된다"(4페이지)고 명시하며, 이 양은 오차 함수로 적합시켜 스핀 준간극 개시를 결정하는 데 사용된다(4페이지, 보충 노트 4 참조). $\chi''(\omega)$의 완전한 이론적 정의나 적합을 위한 오차 함수의 정확한 형태가 주요 텍스트에 명시적으로 설명되어 있지는 않지만, $\chi''(\omega)$는 조사되는 근본적인 양이다.

비탄성 중성자 산란의 맥락에서, 동적 감수율 $\chi''(\mathbf{Q}, \omega)$는 동적 구조 인자 $S(\mathbf{Q}, \omega)$와 관련이 있으며, 이는 저온 및 저에너지에서 요동-소산 정리에 의해 측정된 중성자 산란 단면적에 직접 비례한다. 저자들은 $\chi''(\omega)$를 얻기 위해 운동량 $\mathbf{Q}$에 대해 이를 적분한다. 응답 함수로서 동적 자기 감수율의 허수 부분에 대한 일반적인 형태는 다음과 같이 생각할 수 있다.

$$ \chi''(\omega) = \int d\mathbf{Q} \, \chi''(\mathbf{Q}, \omega) $$

여기서 $\chi''(\mathbf{Q}, \omega)$는 운동량 및 에너지 분해 동적 감수율이다. 이 적분은 모든 관련 운동량 전달 $\mathbf{Q}$에 대해 합산된 주어진 에너지 $\omega$에서의 총 자기 소산 반응을 나타낸다.

용어별 분석

$\chi''(\omega)$라는 핵심 관측량과 그 측정 및 해석을 둘러싼 개념들을 분석해 보자.

• $\chi''$ (동적 자기 감수율, 허수 부분):

  1. 수학적 정의: $\chi''$는 복소 동적 자기 감수율 $\chi(\mathbf{Q}, \omega) = \chi'(\mathbf{Q}, \omega) + i\chi''(\mathbf{Q}, \omega)$의 허수 부분이다. 이는 진동하는 자기장에 대한 물질의 자기 반응의 소산 부분을 설명한다. 중성자 산란의 맥락에서, 이는 요동-소산 정리를 통해 동적 구조 인자 $S(\mathbf{Q}, \omega)$에 직접 비례하며, 특히 저온 및 저에너지에서 그렇다. 본 논문은 운동량 $\mathbf{Q}$에 대해 이를 적분하여 $\chi''(\omega)$를 얻는다.
  2. 물리적/논리적 역할: 이 항은 물질 내 자기 여기, 특히 스핀파의 직접적인 탐침이다. 0이 아닌 $\chi''(\omega)$는 물질이 스핀파를 여기함으로써 중성자로부터 에너지를 흡수할 수 있음을 나타낸다. 그 크기는 이러한 여기의 밀도와 강도를 반영한다. 저에너지에서의 $\chi''(\omega)$의 억제는 "스핀 준간극"을 의미하며, 이는 이용 가능한 저에너지 자기 여기의 부재(또는 매우 적음)를 의미한다.
  3. 적분 이유 (암시적): 저자들은 운동량 전달 $\mathbf{Q}$에 대한 운동량 분해 감수율 $\chi''(\mathbf{Q}, \omega)$를 적분하여 $\chi''(\omega)$를 얻는다. 이 적분은 스핀 준간극이 반강자성 질서 파동 벡터 주변의 다양한 운동량 전달에서 관찰되는 현상이므로 사용된다. $\mathbf{Q}$에 대한 적분은 각 에너지 $\omega$에서의 자기 반응의 운동량 평균 그림을 제공하여, 준간극을 특성화하는 데 중요한 스핀 여기의 상태 밀도를 효과적으로 제공한다. 합계에 대한 적분의 선택은 벌크 물질에서 운동량 공간의 연속적인 특성을 반영한다.

• $\omega$ (에너지 전달):

  1. 수학적 정의: $\omega$는 여기의 각주파수를 나타내며, 에너지 전달 $\Delta E$와 $\Delta E = \hbar\omega$로 관련된다. 여기서 $\hbar$는 환산 플랑크 상수이다.
  2. 물리적/논리적 역할: 이 변수는 탐구되는 자기 여기의 에너지 규모를 결정한다. $\omega$(또는 $\hbar\omega$)를 변화시킴으로써, 실험자들은 스핀파의 에너지 스펙트럼을 매핑할 수 있다. 특정 $\omega$ 값에서의 신호의 존재 또는 부재는 자기 요동의 에너지 지형을 직접적으로 드러내어 간극 또는 피크를 식별할 수 있게 한다.
  3. 연속 변수인 이유: 비탄성 산란에서의 에너지 전달은 고체 내 가능한 여기의 연속 스펙트럼을 반영하는 연속 변수이다. 따라서 $\chi''$는 자연스럽게 $\omega$의 함수로 표현되어, 이산적인 점이 아닌 상세한 스펙트럼 분석을 가능하게 한다.

단계별 흐름

단일 추상 중성자가 이 실험 및 분석 파이프라인을 통해 데이터 흐름을 나타낸다고 상상해 보자.

1. 초기 상태: 특정 초기 에너지($E_i$)와 운동량($\mathbf{k}_i$)을 가진 우리의 추상 중성자가 Nd$_{1.85}$Ce$_{0.15}$CuO$_{4-\delta}$ 샘플에 접근한다.
2. 상호 작용 및 산란: 중성자는 샘플 내 자기 모멘트와 상호 작용한다. 에너지 $\hbar\omega$와 운동량 $\mathbf{Q}$에서 자기 여기(스핀파와 같은)가 존재하면, 중성자는 이 여기를 생성하거나 소멸시킬 수 있다. 우리의 중성자는 이후 산란되어 새로운 최종 에너지($E_f$)와 운동량($\mathbf{k}_f$)으로 나온다.
3. 에너지 및 운동량 전달 계산: 검출기는 $E_f$와 $\mathbf{k}_f$를 측정한다. 이를 통해 에너지 전달 $\hbar\omega = E_i - E_f$와 운동량 전달 $\mathbf{Q} = \mathbf{k}_i - \mathbf{k}_f$가 이 단일 산란 사건에 대해 정확하게 결정된다.
4. 원시 데이터 누적: 이 과정은 수백만 번 반복된다. 특정 $\mathbf{Q}$ 및 $\omega$ 범위에 대한 산란 중성자 수(카운트)가 누적되어 그림 2에 표시된 q-스캔과 같은 원시 강도 맵을 형성한다. 이 맵은 자기 여기가 운동량-에너지 공간의 어디에 존재하는지를 보여준다.
5. 정규화: 의미 있는 비교 전에 이러한 원시 카운트는 정규화된다. 이는 종종 음향 포논 신호(9페이지)와의 비교를 통해 기기 효율성, 샘플 부피 및 기타 실험 조건을 설명하는 요인으로 나누는 것을 포함한다. 이는 측정된 강도가 실험적 인위적인 것이 아니라 샘플의 고유한 자기적 특성을 진정으로 반영하도록 보장한다.
6. 운동량 적분: 동적 감수율 $\chi''(\mathbf{Q}, \omega)$에 비례하는 정규화된 강도는 관련 운동량 전달 $\mathbf{Q}$ 범위(예: 반강자성 질서 벡터 주변)에 대해 적분된다. 이 적분은 다차원 데이터를 동적 감수율 $\chi''(\omega)$의 일차원 스펙트럼으로 축소하여, 각 에너지 $\omega$에서의 총 자기 반응을 나타낸다. 이것이 그림 3과 5에 표시된 데이터이다.
7. 스핀 준간극 결정: 마지막으로, $\chi''(\omega)$ 스펙트럼이 분석된다. 저자들은 이 곡선을 오차 함수로 적합시킨다. 이 적합의 매개변수, 특히 개시 에너지($E_{gap}$)가 추출된다. $\chi''(\omega)$가 저에너지에서 상당히 억제되면 스핀 준간극이 확인되고, 그 에너지 규모($E_{gap}$)가 정량화된다. 이 전체 과정은 성장된 상태와 어닐링된 상태에 대해 다른 온도에서 반복되어, 자기 여기 스펙트럼의 직접적인 비교를 가능하게 한다.

최적화 동역학

이 논문에서의 "최적화 동역학"은 물질의 물리적 변환과 데이터 적합의 분석 과정이라는 두 가지 상호 보완적인 방식으로 이해될 수 있다.

1. 물리 시스템의 "업데이트" (환원 어닐링):
   이 연구의 주요 "업데이트" 메커니즘은 Nd$_{1.85}$Ce$_{0.15}$CuO$_{4-\delta}$ 샘플에 적용되는 환원 어닐링 과정이다. 이것은 알고리즘적 학습 과정이 아니라 물질의 상태를 변경하는 물리적 변환이다.

   • 초기 상태 (성장된 상태): 성장된 샘플은 스핀파의 산란 중심 역할을 하는 높은 농도의 결함(예: 삽입된 산소 원자 또는 Cu 공극)으로 특징지어진다. 이는 반강자성 패치를 파편화하고 저에너지 스핀 요동을 억제하는 큰 스핀 준간극을 초래한다.
   • "학습" / "업데이트" 메커니즘: 환원 어닐링은 샘플을 환원 분위기에서 가열하는 것을 포함한다. 이 과정은 과도한 산소 원자를 제거하거나 Cu 원자가 이동하여 공극을 채우도록 함으로써 결함을 "치유"한다. 이는 시스템이 더 질서 정연하고 덜 저항적이 되도록 "학습"하는 것과 유사하다.
   • "손실 지형" (은유적): 물질의 에너지 지형을 은유적으로 볼 수 있다. 성장된 상태는 결함과 함께 더 높은 에너지, 덜 안정적인 구성을 나타낼 수 있다. 어닐링은 시스템을 더 낮은 에너지, 더 질서 정연하고 초전도 상태로 구동한다. 여기서 "기울기"는 평형으로 향하는 열역학적 구동력이다.
   • 수렴된 상태 (어닐링된/초전도 상태): 어닐링된 샘플은 결함이 적어 더 큰 반강자성 패치와 더 긴 파장의 스핀파를 가능하게 한다. 이는 스핀 준간극을 크게 감소시키고 초전도성을 출현시킨다. 물질은 초전도성에 대한 더 최적의 물리적 상태로 "수렴"했다.

2. 데이터 분석 "수렴" (곡선 적합):
   데이터 분석 내에서, 표준 곡선 적합 기술이 $\chi''(\omega)$ 스펙트럼에서 정량적 정보를 추출하는 데 사용된다.

   • 목표: 실험 데이터 포인트와 선택된 적합 모델(예: 피크의 가우시안, 준간극 개시의 오차 함수) 간의 잔차 제곱합(SSR)을 최소화하는 최적의 적합 매개변수(예: $E_{gap}$, 피크 진폭, 폭)를 찾는 것이다.
   • 손실 함수: 이러한 적합을 위한 일반적인 손실 함수는 실험 데이터 포인트와 선택된 적합 모델(예: 가우시안 또는 오차 함수) 간의 잔차 제곱합(SSR)이다. 목표는 이 손실을 최소화하는 것이다.
   • 기울기 동작: 최적화 알고리즘(예: Levenberg-Marquardt, 기울기 하강)은 적합 매개변수를 반복적으로 조정한다. 손실 함수를 각 매개변수에 대한 "기울기"는 이러한 조정을 안내하며, 최소값으로의 가장 가파른 하강 방향을 나타낸다.
   • 손실 지형: 매개변수 공간은 손실 함수의 값이 변하는 "손실 지형"을 형성한다. 알고리즘은 이 지형을 탐색하여 전역 최소값을 찾으며, 이는 최적의 적합 매개변수 세트에 해당한다.
   • 수렴: 매개변수와 손실 함수의 변화가 미리 정의된 허용 오차 아래로 떨어지면 적합 과정이 "수렴"되어, 지역적(그리고 이상적으로는 전역적) 최소값이 발견되었음을 나타낸다. 이는 스핀 준간극($E_{gap}$) 및 기타 스펙트럼 특징에 대한 정량적 측정을 제공하여, 다른 샘플 및 조건 간의 정밀한 비교를 가능하게 한다. 저자들은 적합의 중요성을 평가하고 강력한 결론을 보장하기 위해 Wilks의 정리와 같은 통계 테스트를 사용한다.

결과, 한계 및 결론

실험 설계 및 기준선

전자 도핑된 구프레이트에서 환원 어닐링이 자기 여기 및 초전도성에 미치는 영향을 엄격하게 조사하기 위해, 저자들은 직접적인 비교에 초점을 맞춘 세심한 실험 설계를 채택했다. 그들의 접근 방식의 핵심은 단일 최적 도핑된 Nd$_{1.85}$Ce$_{0.15}$CuO$_{4-\delta}$ 결정을 사용하는 것이었으며, 이 결정은 두 부분으로 분할되었다. 한 부분은 초전도성을 유도하는 것으로 알려진 환원 어닐링 과정을 거쳤고, 다른 부분은 성장된 상태의 비초전도 상태로 유지되었다. 이 전략은 샘플 간 변동성을 최소화하여 관찰된 모든 차이가 어닐링 과정에 직접적으로 기인할 수 있도록 하는 데 중요했다.

이 연구의 "희생자"(기준선 모델)는 본질적으로 물질 자체의 성장된 상태의 비초전도 상태였다. 어닐링 효과에 대한 첫 번째 결정적인 증거는 자화 측정에서 나왔다. Quantum Design MPMS-XL SQUID 자력계를 사용하여, 1.8 K에서 50 K까지의 온도 범위에서 10 Oe의 적용 자기장에서 무장(ZFC) 측정이 수행되었다. 어닐링된 샘플은 저온에서 음의 자화를 명확하게 보였으며, 이는 메이스너 효과의 특징이며 $T_c = 23$ K에서 초전도 전이 개시를 보였다(그림 1).

대조적으로, 성장된 샘플은 저온에서 약간의 증가만 보이는 평탄한 자화 곡선을 보였으며, 이는 반강자성 응답의 특징이며 비초전도 상태를 확인했다. 이는 두 샘플 간의 근본적인 차이를 확립했다.

자기 여기를 탐구하기 위한 주요 실험 기술은 ANSTO TAIPAN 장비와 ILL IN20 장비에서 수행된 비탄성 중성자 분광법이었다. 이러한 열 중성자 삼축 분광기는 Cu$^{2+}$ ($S = 1/2$)의 작은 자기 모멘트에서 발생하는 약한 신호를 감지하는 데 유리한 더 큰 해상도 부피 때문에 선택되었다. 두 결정 샘플 모두 X선 및 중성자 라우에 회절을 조합하여 (h, k, 0)-평면에서 신중하게 정렬되었다. 실험에는 2 meV에서 13 meV까지의 에너지 전달($\hbar\omega$) 범위에서 $h = 0.5$인 (h, 1-h, 0) 자기 브래그 지점 주변의 대각선 q-스캔 수행이 포함되었다. 측정은 두 가지 주요 온도에서 수행되었다: 1.9 K (어닐링된 샘플의 $T_c$보다 훨씬 낮은 기준 온도) 및 27 K (어닐링된 샘플의 $T_c$보다 높은 온도). 스핀 준간극의 온도 의존성을 추적하기 위해, 자기 신호는 2 K에서 55 K까지의 온도 범위에서 고정 에너지 전달 $\hbar\omega = 2$ meV 및 $\hbar\omega = 8$ meV에서 측정되었다.

실험 설계의 중요한 측면은 중성자 산란 강도의 정규화였다. 성장된 샘플과 어닐링된 샘플 간의 직접적인 비교 가능성을 보장하기 위해, 강도는 음향 포논 스캔(예: (2,0,0)에서)에 대해 정규화되었다. 스핀 준간극 개시 에너지($E_{gap}$)는 동적 감수율 $\chi''(\omega)$를 오차 함수로 적합시켜 결정되었다. 2 K에서 성장된 샘플의 경우, 명확한 포화가 관찰되지 않았으므로, $E_{gap}$은 2 K와 27 K 데이터의 오차 막대가 겹치는 첫 번째 데이터 포인트로 추정되었다. 이 엄격한 접근 방식은 다른 조건에서의 자기 여기 스펙트럼의 직접적이고 정량적인 비교를 가능하게 했다.

증거가 증명하는 것

이 논문에서 제시된 증거는 결함, 자기성, 그리고 전자 도핑된 구프레이트에서의 초전도성 사이의 상호 작용에 대한 설득력 있는 서사를 제공하며, 일부 기존의 이해에 직접적으로 도전한다. 초기 자화 측정(그림 1)은 환원 어닐링이 성장된 상태의 반강자성 Nd$_{1.85}$Ce$_{0.15}$CuO$_{4-\delta}$ 결정을 $T_c$ 23 K의 초전도체로 성공적으로 변환했음을 부인할 수 없게 입증했다. 이는 후속 자기 조사를 위한 두 가지 뚜렷한 물질 상태를 확립했다.

작동하는 핵심 메커니즘은 동일한 결정의 어닐링 전후 스핀 여기 스펙트럼의 직접적인 비교를 통해 무자비하게 입증되었다. 성장된 상태의 비초전도 샘플의 경우, 중성자 산란 데이터는 27 K에서 $\hbar\omega = 6$ meV에서 명확한 자기 응답 피크를 드러냈다(그림 2). 그러나 2 K에서는 이 신호가 크게 사라져 저에너지 자기 여기의 강한 억제를 나타냈다. 더욱 놀라운 것은, 2 K에서 성장된 샘플의 동적 감수율 $\chi''(\omega)$는 약 10 meV에서 4 meV로 점진적으로 나타나는 두드러진 스핀 준간극을 보였으며, 10 $\pm$ 0.5 meV에서 잘 정의된 개시점을 가졌다(그림 3a).

온도 의존성은 이를 더욱 강조했다. 40 K 미만의 모든 온도에서 2 meV보다 8 meV에서 더 강한 에너지 요동을 보여, 성장된 상태에서의 저에너지 요동 억제를 확인했다(그림 5a, 그림 6).

대조적으로, 어닐링된 초전도 샘플은 극적으로 다른 거동을 보였다. 2 K (초전도 상태)에서, 그것은 단지 작은 스핀 준간극인 2 $\pm$ 0.6 meV만을 보였다(그림 3b). $T_c$ 이상에서는 스핀 준간극이 관찰되지 않았다. 2 K와 27 K 사이의 동적 감수율 변화($\Delta\chi''$) 분석(그림 4)은 이 차이를 더욱 강조했다. 어닐링된 샘플은 3.0 $\pm$ 0.1 meV의 개시점에서 가파르게 닫히는 스핀 준간극을 보였다. 2 meV 요동은 약 5 K 미만에서 간극이 닫힐 때까지 지배적이었다(그림 5b, 그림 6). 이는 성장된 샘플의 거동과 명확히 달랐다.

이것이 결정적이고 부인할 수 없는 증거이다: 초전도성을 유도하는 환원 어닐링은 동시에 성장된 상태의 큰 ~10 meV에서 초전도 상태의 더 작은 ~3 meV로 스핀 준간극을 감소시킨다. 이는 초전도성이 스핀 준간극을 여는다는 일반적인 개념에 직접적으로 도전한다. 대신, 저자들은 성장된 상태의 큰 준간극이 결함이 CuO$_2$ 평면을 파편화하여 장파장 스핀파를 억제하는 데서 비롯된다고 제안한다. 어닐링은 이러한 결함을 "치유"하여 더 긴 파장의 스핀파가 형성되고 더 낮은 에너지 상태를 차지하게 함으로써 스핀 준간극을 감소시킨다(그림 7).

이는 물질 결함, 자기 상관, 그리고 초전도성 출현 사이의 직접적이고 어렵게 얻은 연결을 제공한다. 또한, 탄성 산란 측정은 초전도 샘플이 성장된 상태에 비해 억제된 반강자성 질서를 보였으며, 경쟁 질서의 더 넓은 이해와 일치함을 확인했다.

한계 및 향후 방향

이 연구는 전자 도핑된 구프레이트에서 결함의 역할과 환원 어닐링이 스핀 준간극을 형성하고 초전도성을 가능하게 하는 데 미치는 영향에 대한 설득력 있는 증거를 제공하지만, 몇 가지 한계와 풍부한 미래 연구 기회를 강조한다.

한 가지 중요한 한계는 약 15 meV 주변의 Nd 결정 전기장 준위와의 간섭으로 인해 14 meV 이상의 비탄성 신호를 측정할 수 없었다는 점이다. 이는 쌍정 메커니즘이나 다른 자기 현상에 대한 추가적인 단서를 담고 있을 수 있는 더 높은 에너지에서의 자기 여기 스펙트럼에 대한 완전한 이해를 제한한다.

아마도 가장 중요한 한계는 저자들이 스스로 인정한 것으로, 환원 어닐링이 물질 구조에 미치는 화학적 결과의 정확한 결과에 대한 "오랫동안 지속된 논쟁"과 합의 부족이다. 본 논문은 결함 치유 모델을 제안하지만, 어닐링이 주로 정점 산소 결함을 감소시키는지, 평면 산소 공극을 생성하는지, 또는 Cu 부위를 "복구"하는지에 관한 문헌의 상충되는 가설을 언급한다. 정확한 원자 수준 변화에 대한 명확한 이해 없이는, "결함 치유"와 관찰된 스핀 동역학 사이의 직접적인 연결은, 비록 강력하게 시사되지만, 다소 개념적으로 남아 있다.

또 다른 논의점은 일부 p형 구프레이트 및 심지어 PLCCO와 같은 관련 n형 구프레이트에서 관찰된 것과는 달리, 이 NCCO 샘플에서 명확한 공명 피크의 부재이다. 이는 초전도성의 특징으로서 공명 피크의 보편성에 대한 의문을 제기하며, Nd$_{1.85}$Ce$_{0.15}$CuO$_{4-\delta}$의 자기 여기 스펙트럼이 고유한 특성을 가질 수 있음을 시사한다.

또한, 본 논문은 어닐링된 NCCO에서의 자기 상관 길이($\xi$)에 대한 이전 연구들이 성장된 NCCO보다 작았다는 것을 발견했다고 언급하는데, 이는 "격자 치유" 모델이 더 크고 덜 파편화된 패치를 시사하는 것과 모순되는 것으로 보인다. 저자들은 이러한 불일치를 다른 산란 방법과 통합 에너지 범위의 차이로 설명하지만, 이는 다른 실험 기술 간의 결과를 비교하는 것의 복잡성과 더 통일된 이론적 틀의 필요성을 강조한다.

앞으로 나아가면서, 이러한 발견을 더욱 발전시키고 진화시킬 수 있는 몇 가지 논의 주제가 나타난다.

1. 어닐링의 원자 규모 메커니즘 명확화: 향후 연구는 환원 어닐링에 의해 유도된 화학적 및 구조적 변화를 확실하게 해결하는 데 초점을 맞춰야 한다. 원자 분해능 주사 투과 전자 현미경(STEM), X선 흡수 분광법(XAS) 또는 핵 자기 공명(NMR)과 같은 고급 실험 기술은 산소 공극 생성, 정점 산소 제거 또는 Cu 부위 재구성에 대한 직접적인 증거를 제공할 수 있다. 이는 "결함 치유" 모델에 대한 견고한 기초를 제공할 것이다.

2. 결함 지형 설계: 결함이 스핀 사슬을 파편화하고 저에너지 스핀파를 억제한다면, 자기적 특성을 조정하고 잠재적으로 초전도성을 향상시키기 위해 특정 결함 유형과 밀도를 의도적으로 설계할 수 있을까? 이는 제어된 도핑 전략 또는 단순한 어닐링을 넘어서는 합성 후 처리를 포함할 수 있다.

3. 스핀-요동 매개 쌍 재검토: 이 발견은 스핀-요동 매개 쌍 메커니즘을 지지하며, 어닐링 시 스핀 준간극의 감소가 초전도성과 상관 관계를 보인다. 이는 더 큰 스핀 준간극이 항상 유익하다는 아이디어에 도전한다. 특정 결함 구조와 스핀파 분산에 미치는 영향을 통합하는 추가 이론적 모델링은 이러한 수정된 스핀 요동이 쌍정에 어떻게 기여하는지 완전히 이해하기 위해 필요하다. 저자들이 제안한 것처럼 각도 분해 광전자 분광법(ARPES) 데이터와의 더 깊은 비교도 쌍정 상호 작용의 운동량 의존성에 대한 중요한 통찰력을 제공할 수 있다.

4. 자기적 특징의 보편성: 이 NCCO 샘플에서 명확한 공명 피크의 부재는 추가 조사가 필요하다. 이것은 물질 특정 특성인가, 아니면 도핑, 측정 조건 또는 스핀 요동의 정확한 성질에 따라 달라지는가? 더 넓은 범위의 전자 도핑 및 홀 도핑 구프레이트에 대한 일관된 방법론을 사용한 비교 연구는 고온 초전도성에 진정으로 보편적인 자기 특징을 확립하는 데 도움이 될 수 있다.

5. 상관 길이 불일치 해소: 동일한 샘플(성장된 상태 대 어닐링된 상태)에 대해 에너지 통합 및 비탄성 중성자 산란 방법을 모두 사용하여 자기 상관 길이를 직접 비교하는 전용 연구는 문헌의 명백한 모순을 해결하는 데 도움이 될 수 있다. 이는 결함이 정적 자기 질서와 동적 스핀 요동 모두에 어떻게 영향을 미치는지 명확히 할 것이다.

이러한 점들을 해결함으로써, 우리는 구조적 불완전성, 자기 여기, 그리고 고온 초전도성 출현 사이의 복잡한 관계에 대한 더 포괄적이고 미묘한 이해를 얻을 수 있으며, 궁극적으로 개선된 초전도 물질의 설계를 안내할 것이다.

Figure 1. Magnetization measurements as a function of temperature. Zero-field cooled (ZFC) measurement at 10 Oe applied field, for the as-grown and reductively annealed, superconducting Nd1.85Ce0.15CuO4–δsingle crystals, depicted in blue pen- tagons and orange triangles, respectively. The criti- cal temperature Tc is defined as the onset tempera- ture of superconductivity. Insert: crystal structure of Nd1.85Ce0.15CuO4–δ,24,25 with Cu, O and Nd depicted in blue, red and green, respectively. The 15% Ce doping on the Nd site is denoted as a pink slice on the green Nd atoms Figure 3. Dynamic susceptibility χ′′(ω), as a function of energy transfer. a) as-grown sample. b) annealed, superconducting sample. The black out- lined points indicate 3-point scans, while colored out- lined points indicate q-scans. Error bars represent the fitting error of the area under the Gaussian signal. For the 3-point scans, error bars are determined as outlined in Supplementary Note 2. The solid lines are fits to the response following Supplementary Note 4. The dashed lines are drawn as guide to the eye, while the colored ver- tical dotted lines are the estimate of the spin pseudogap onset with the faded area representing the uncertainty Figure 7. Schematic illustrating how the size of the antiferromagnetic patches influences the spin waves allowed in the system. Left column (a-d) rep- resents the as-grown sample, the right column (e-h) rep- resents the annealed, superconducting sample. a) and e) show the antiferromagnetic structure in each case, with the structure composed of smaller patches created by defects (black circles), that are still weakly antiferro- magnetically interacting. In the annealed sample, the undisturbed patches are larger. b) and f) show how the patches restrict the spin waves above a certain wave- length. By having larger patches, more low-energy states are occupied, minimizing the energy spin pseudogap, as illustrated in c) and g). This is more quantitatively ex- pressed as a (partial) suppression of the spin wave density of states (DoS) at low energies, seen in d) and h)