← Back
Communications Physics

Конечная точка критичности разупорядоченности в переходе от пластичности к хрупкости в аморфных твердых телах с не сферическими примесями

Исследование механического разрушения в аморфных твердых телах является областью первостепенной важности благодаря его широкому применению в промышленности и повседневной жизни.

Область исследования Molecular Dynamics
Article Type Research analysis
Authors Mutneja et al.
Original Paper Published 2026-04-29
ISOM Posted 2026-05-08 04:01 UTC
Read Time 4M
Open PDF Open DOI Open Source Page

Editorial Disclosure

ISOM follows an editorial workflow that structures the source paper into a readable analysis, then publishes the summary, source links, and metadata shown on this page so readers can verify the original work.

The goal of this page is to help readers understand the paper's core question, method, evidence, and implications before opening the original publication.

Предыстория и академическая родословная

Происхождение и академическая родословная

Исследование механического разрушения в аморфных твердых телах является областью первостепенной важности благодаря его широкому применению в промышленности и повседневной жизни. Исторически сложилось так, что, хотя механическое поведение кристаллических твердых тел, подвергнутых внешним деформациям, всесторонне выяснено с точки зрения дефектов, аморфные твердые тела лишены дальнего структурного порядка, что затрудняет точное определение их механического отклика. Это привело к десятилетиям интенсивных исследований без полного понимания того, как аморфные твердые тела разрушаются.

Ключевой областью исследований является переход от пластичности к хрупкости, когда материалы переходят от постепенной деформации (пластичность) к катастрофическому разрушению (хрупкость). Недавние исследования, особенно в условиях атермического квазистатического нагружения (AQS), предполагают, что этот переход контролируется внутренней силой разупорядоченности материала, причем критическая точка разделяет пластическое и хрупкое разрушение. Однако существование такой критической точки является спорным в академическом сообществе, причем некоторые утверждают, что разрушение всегда является хрупким в термодинамическом пределе для больших систем.

Фундаментальное ограничение предыдущих подходов заключается в их неспособности убедительно и экспериментально контролировать внутреннюю разупорядоченность для изучения этого перехода. Например, методы, такие как термическое отжиг, хотя и используются в молекулярных симуляциях, страдают от ограничений конечного размера и неприменимы к неколлоидным коллоидным системам. Привязка частиц, другой предложенный метод, остается сложной для реализации в молекулярных стеклах. Более того, хотя микролегирование (добавление небольших количеств примесей) является распространенной промышленной практикой для повышения прочности материалов, микроскопические механизмы, лежащие в основе его влияния на переход от пластичности к хрупкости, остаются неясными. Отсутствие надежного, экспериментально осуществимого и микроскопически понятного метода настройки разупорядоченности и исследования этого критического перехода является болевой точкой, которая мотивировала авторов. Они стремятся предоставить новый протокол с использованием не сферических примесей для устранения этих ограничений.

Интуитивно понятные термины предметной области

  • Аморфные твердые тела: Представьте себе кучу случайно брошенных кубиков LEGO, а не аккуратно сложенных в стену. Это твердое тело, но нет повторяющегося узора или организованной структуры, в отличие от идеально построенного дома из LEGO (кристаллическое твердое тело).
  • Переход от пластичности к хрупкости: Подумайте о куске мягкой глины по сравнению с сухим крекером. Глина (пластичная) может быть растянута и сформирована значительно до того, как она сломается, в то время как крекер (хрупкий) ломается внезапно с очень небольшой деформацией. Этот переход описывает, как материал становится более похожим на крекер и менее похожим на глину в режиме разрушения.
  • Атермическое квазистатическое нагружение (AQS): Представьте, что вы медленно толкаете блок желе с невероятно нежной, устойчивой рукой в комнате, где изменения температуры не имеют значения. "Атермический" означает отсутствие тепла, а "квазистатический" означает, что процесс настолько медленный, что система всегда находится почти в сбалансированном состоянии, позволяя ей адаптироваться к деформации.
  • Вращательные степени свободы (rDoF): Представьте, что вы добавляете крошечные, вытянутые бусины в миску с мрамором. Мрамор может только скользить друг мимо друга, но вытянутые бусины могут также вращаться и крутиться, давая им дополнительные способы движения и перестройки. Эти дополнительные "вращательные" движения являются их вращательными степенями свободы.
  • Сдвиговая полоса: Рассмотрите, как вы толкаете колоду карт вбок. Вместо того чтобы все карты плавно скользили, несколько слоев могут внезапно очень быстро проскользнуть друг мимо друга, создавая локализованную "линию разлома" или полосу, где происходит большая часть деформации, что приводит к внезапному, катастрофическому разрушению.

Таблица обозначений

Обозначение Описание Тип
$\gamma$ Деформация сдвига, мера деформации. Переменная
$\sigma_{xy}$ Напряжение сдвига, сила на единицу площади, действующая параллельно поверхности. Переменная
$\chi_{dis}$ Разомкнутая восприимчивость, мера флуктуаций напряжения, указывающая на хрупкость. Переменная
$\Theta$ Параметр структурного порядка, количественно определяющий локальный структурный порядок или стабильность аморфного твердого тела. Переменная
$S_r$ Функция вращательной релаксации, характеризующая степень вращательной подвижности стержневых примесей. Переменная
$D_{min}^2$ Неаффинное смещение, мера перестройки частиц, не учтенная макроскопической деформацией. Переменная
$c_s$ Долевое содержание сферических примесей по числу. Параметр
$c_d$ Долевое содержание димерных примесей по числу. Параметр
$c_r$ Долевое содержание стержневых примесей по числу. Параметр
$L_r$ Длина стержневой примеси. Параметр
$\sigma_{AA}$ Диаметр родительского типа частиц A. Параметр
$\sigma_{BB}$ Диаметр родительского типа частиц B. Параметр
$\sigma_s$ Диаметр сферической примеси. Параметр
$\sigma_b$ Диаметр бусин, образующих димерные/стержневые примеси. Параметр
$T$ Температура. Параметр
$N$ Общее число частиц в системе (размер системы). Параметр
$\Delta \sigma_{max}$ Самый большой пластический спад, параметр порядка для перехода от пластичности к хрупкости. Переменная
$\chi_d$ Восприимчивость флуктуаций $\Delta \sigma_{max}$, указывающая на критичность. Переменная
$c_r^*$ Критическая доля стержней, концентрация примесей, при которой происходит переход от пластичности к хрупкости. Параметр

Определение проблемы и ограничения

Основная постановка проблемы и дилемма

Основная проблема, рассматриваемая в данной статье, заключается в понимании и точном описании перехода от пластичности к хрупкости в аморфных твердых телах.

Входные данные/Текущее состояние: Аморфные твердые тела, лишенные дальнего структурного порядка, проявляют два различных режима разрушения под действием внешней деформации: пластическое разрушение (постепенное течение материала с непрерывным откликом на напряжение) и хрупкое разрушение (катастрофическое разрушение путем внезапного образования сдвиговой полосы с разрывными спадами напряжения). Понятно, что характер этого разрушения контролируется внутренней силой разупорядоченности материала, и считается, что переход между пластическим и хрупким поведением происходит при конечной критической силе разупорядоченности. Микролегирование, добавление небольших количеств примесей, является распространенной инженерной практикой для улучшения механических свойств материалов, но микроскопические механизмы, управляющие этими улучшениями в аморфных твердых телах, плохо изучены.

Выходные данные/Целевое состояние: Статья направлена на точное определение и описание конечной критической точки разупорядоченности, которая отмечает границу между пластическим и хрупким разрушением в аморфных твердых телах. Это достигается путем систематического контроля внутренней разупорядоченности путем введения не сферических примесей с различными вращательными степенями свободы (rDoF). Конечная цель состоит в том, чтобы установить новый, экспериментально доступный протокол для настройки механических свойств аморфных твердых тел, особенно мягких стекол, таких как коллоидные системы, для индукции желаемого пластического или хрупкого отклика.

Отсутствующее звено или математический пробел:
1. Спорная критическая точка: Несмотря на предыдущие исследования, предполагающие конечную критическую точку разупорядоченности для перехода от пластичности к хрупкости, ее существование и природа, особенно в термодинамическом пределе, остаются спорными в литературе. Предыдущие методы, такие как термический отжиг или упруго-пластические модели, дали неубедительные результаты или страдали от ограничений конечного размера.
2. Микроскопические механизмы микролегирования: Точные микроскопические механизмы, посредством которых микролегирование, особенно не сферическими примесями, влияет на переход разрушения и механическую стабильность аморфных твердых тел, в значительной степени неизвестны. Роль дополнительных вращательных степеней свободы, вводимых не сферическими примесями, является ключевым неисследованным аспектом.

Болезненный компромисс или дилемма:
Центральная дилемма заключается в сложной взаимосвязи между характеристиками примесей, вращательной свободой и механическим откликом. В то время как добавление примесей может в целом повысить механическую прочность, достижение значительного сдвига в сторону хрупкости или пластичности не является простым. Сферические примеси обеспечивают лишь минимальное улучшение деформации при разрушении. Не сферические примеси, особенно стержнеобразные, вводят вращательные степени свободы, которые могут значительно улучшить пластичность и несущую способность. Однако в статье выявляется контринтуитивный компромисс: уменьшение этой вращательной свободы (либо путем увеличения аспекта примеси, либо путем искусственного замораживания ее вращения) приводит к более хрупкому отклику и механическому поведению, похожему на ультрастабильное. Таким образом, исследователи оказываются в ловушке между разработкой примесей, которые повышают пластичность за счет rDoF, и теми, которые вызывают хрупкость, ограничивая rDoF, что затрудняет точный контроль критического перехода.

Ограничения и режимы отказа

Авторы столкнулись с несколькими суровыми, реалистичными препятствиями, которые делают эту проблему чрезвычайно трудной для решения:

  • Физические/структурные ограничения:
    • Отсутствие дальнего порядка: В отличие от кристаллических твердых тел, где дефекты могут быть точно определены, аморфные твердые тела лишены дальнего структурного порядка, что затрудняет определение и отслеживание дефектов, тем самым усложняя понимание их механического отклика.
    • Неприменимость стандартных методов отжига: Традиционные методы настройки разупорядоченности, такие как термический отжиг или осаждение из паровой фазы, неэффективны или неприменимы для всех систем, особенно для коллоидных стекол, не являющихся броуновскими. Это ограничивает экспериментальную доступность перехода от пластичности к хрупкости в этих системах.
  • Вычислительные ограничения:
    • Медленная динамика крупных примесей: Системы, содержащие очень крупные сферические примеси или димерные примеси большого диаметра, демонстрируют чрезвычайно медленную динамику. Это делает вычислительно сложным уравновешивание таких систем в пределах достижимых временных масштабов симуляции, ограничивая диапазон размеров примесей, которые могут быть изучены.
    • Ограничения симуляции для длины стержня: Существует практический максимальный предел длины стержня ($L_r = 2.5\sigma_{AA}$), который может быть смоделирован. Это препятствует прямому наблюдению полного остановки вращения для чрезвычайно длинных стержней, которые естественным образом имели бы исчезающую диффузию вращения.
    • Сложность отжига систем с более длинными стержнями: Системы с более длинными стержнями имеют более медленную динамику, что означает, что стандартные протоколы подготовки дают менее отожженные состояния. Эта сложность симуляции может привести к недооценке наблюдаемой хрупкости в таких системах.
    • Вычислительная стоимость свободных вращательных степеней свободы: Моделирование систем с примесями очень большого аспекта при сохранении их полных вращательных степеней свободы является вычислительно затратным. Чтобы обойти это, авторы прибегли к искусственному замораживанию rDoF для имитации эффекта очень длинных, не вращающихся стержней.
  • Ограничения, основанные на данных/аналитические:
    • Неуловимые микроскопические механизмы: Несмотря на экспериментальные данные о том, что микролегирование может улучшить деформацию при разрушении, точные микроскопические механизмы, лежащие в основе этого улучшения, остаются неясными, требуя детального вычислительного анализа для их раскрытия.
    • Ограниченный диапазон параметров: Исследование в основном сосредоточено на аспектном соотношении и вращательных степенях свободы. Другие важные параметры, такие как форма частиц (например, эллиптическая против стержнеобразной) и характер граничных взаимодействий (например, степень перекрытия сфер, образующих стержни), признаются, но оставлены для будущих исследований из-за сложности.
    • Предположение об атермическом квазистатическом нагружении: Текущий анализ проводится в условиях атермического квазистатического нагружения (AQS). Авторы признают, что результаты могут измениться с учетом тепловых эффектов и конечных скоростей деформации, которые не полностью исследованы в данной статье.

Почему такой подход

Неизбежность выбора

Решение авторов использовать молекулярно-динамические (МД) симуляции с не сферическими, стержнеобразными примесями, особенно с замороженными вращательными степенями свободы (rDoF), было не просто предпочтением, а стратегической необходимостью, обусловленной ограничениями существующих методов и специфическими требованиями задачи. Основная задача заключалась в исследовании перехода от пластичности к хрупкости в аморфных твердых телах и установлении существования конечной критической точки разупорядоченности с использованием протокола, который является одновременно экспериментально доступным и обеспечивает точный контроль над внутренней разупорядоченностью.

Традиционные методы "передового уровня" (SOTA), такие как термический отжиг, оказались недостаточными по нескольким причинам. Хотя термический отжиг может изменять силу разупорядоченности образца, предыдущие исследования [15] давали лишь "частичную поддержку из-за ограничений конечного размера", а выводы из крупномасштабных упруго-пластических моделей [22] оставались "неубедительными". Более того, термический отжиг "неприменим" к коллоидным системам, не являющимся броуновскими, которые являются ключевой экспериментальной платформой для изучения стеклования. Аналогично, хотя привязка частиц [28] предлагает другой путь контроля разупорядоченности и может быть достигнута в экспериментах с коллоидными стеклами [29], она "остается сложной в молекулярных стеклах". Авторы явно заявляют, что "определение новых протоколов для исследования этого перехода, особенно тех, которые экспериментально доступны, может иметь значительные последствия для этой области".

Введение не сферических примесей, особенно стержнеобразных, напрямую устраняет этот пробел. Манипулируя их аспектным соотношением и вращательной свободой, авторы нашли новый способ настройки внутренней силы разупорядоченности, который "легко доступен как в экспериментах с молекулярными, так и с коллоидными стеклами". Кроме того, вычислительная сложность моделирования "очень длинных стержней, имеющих исчезающую диффузию вращения" из-за их медленной динамики потребовала "ручного замораживания" rDoF во время высвобождения напряжения. Этот метод симуляции позволил им имитировать эффекты таких длинных стержней, которые в противном случае были бы неразрешимы в рамках доступных временных масштабов симуляции, что делает этот конкретный подход единственным жизнеспособным путем для исследования желаемого режима.

Сравнительное превосходство

Выбранный метод включения не сферических примесей, особенно стержнеобразных с контролируемыми вращательными степенями свободы, демонстрирует подавляющее качественное превосходство над предыдущими золотыми стандартами, включая сферические примеси и термический отжиг.

При сравнении сферических примесей с не сферическими (димерными) примесями, статья подчеркивает "минимальное" улучшение механических свойств при сферических включениях. Например, деформация при разрушении ($\gamma_y$) для системы 3DKA увеличилась лишь с $\gamma_y = 0.09$ для чистой системы до $\gamma_y = 0.107$ со сферическими примесями при $c_s = 0.1$ (рис. 2(a,b)). В отличие от этого, не сферические димерные примеси при $c_d = 0.1$ привели к "почти 100% улучшению" деформации при разрушении, достигнув $\gamma_y = 0.127$ (рис. 3(a,b)). Это существенное качественное различие.

Структурное преимущество заключается в "дополнительных вращательных степенях свободы (rDoF)", вводимых не сферическими частицами. Эти rDoF предоставляют "дополнительные локальные пути для рассеивания внутренних напряжений", позволяя системе "сбрасывать дополнительное напряжение, выдерживать более высокие нагрузки и накапливать больше напряжения перед тем, как нелокальное событие сдвиговой полосы вызовет разрушение". Этот механизм позволяет системе выдерживать значительно большие нагрузки и более эффективно задерживать переход разрушения, чем сферические примеси, лишенные этих вращательных степеней свободы.

Более того, возможность замораживать эти rDoF в симуляциях, имитируя очень длинные стержни, приводит к "механическому отклику, похожему на ультрастабильный" и "чрезвычайно хрупкому" разрушению (рис. 5(e,f)). Это демонстрирует мощный механизм структурного контроля: наличие rDoF повышает пластичность, а их ограничение или отсутствие способствует хрупкости и ультрастабильности. Параметр структурного порядка $\Theta$ последовательно уменьшается с увеличением доли примесей и длины стержня (рис. 2(d), рис. 4(e)), указывая на повышенную структурную стабильность, что является прямым качественным преимуществом перед менее контролируемыми методами. Этот метод предлагает точный, настраиваемый контроль над механическим откликом материала, от пластического до высокохрупкого, путем простого регулирования аспектного соотношения примеси и вращательной свободы.

Соответствие ограничениям

Выбранный метод идеально соответствует ограничениям, изложенным в определении проблемы, демонстрируя явное "сочетание" суровых требований и уникальных свойств решения.

Одно из основных ограничений заключалось в необходимости протокола для исследования перехода от пластичности к хрупкости, который "доступен для более широкого спектра экспериментальных систем, включая коллоидные системы, не являющиеся броуновскими, для которых термический отжиг неприменим". Использование не сферических примесей, особенно стержнеобразных, напрямую решает эту проблему. Авторы явно заявляют, что их подход предлагает "новый переход от пластичности к хрупкости, который легко доступен как в экспериментах с молекулярными, так и с коллоидными стеклами". Это делает его весьма актуальным и практичным методом для экспериментаторов, работающих с мягкими стеклами, где традиционные методы отжига невозможны.

Другим неявным ограничением была необходимость метода, который обеспечивает точный контроль над "внутренней силой разупорядоченности" для исследования критической точки. Варьируя долевое содержание и аспектное соотношение не сферических примесей, а также контролируя их вращательные степени свободы, авторы получают точный контроль над структурной стабильностью и механическим откликом системы. Параметр структурного порядка $\Theta$ служит количественной мерой этого контролируемого разупорядочения, показывая четкую корреляцию с наблюдаемым механическим поведением.

Наконец, вычислительное ограничение моделирования очень длинных стержней, которые демонстрируют "очень медленную динамику" и "исчезающую диффузию вращения", было преодолено путем искусственного замораживания rDoF во время процесса высвобождения напряжения. Это умное решение позволило авторам "имитировать эффект очень длинных стержней" и изучать результирующее ультрастабильное, хрупкое поведение, которое в противном случае было бы невозможно достичь в типичных временных масштабах симуляции. Это демонстрирует прагматичное соответствие необходимости изучения реалистичных физических явлений, несмотря на вычислительные барьеры.

Отклонение альтернатив

Статья неявно и явно отклоняет несколько альтернативных подходов на основе их ограничений для данной конкретной проблемы: исследование перехода от пластичности к хрупкости в аморфных твердых телах, особенно в экспериментально доступной манере для различных систем.

  1. Термический отжиг: Авторы отмечают, что, хотя термический отжиг может изменять силу разупорядоченности, он дает "частичную поддержку из-за ограничений конечного размера", а его выводы остаются "неубедительными" [15, 22]. Более важно то, что он "неприменим" к "коллоидным системам, не являющимся броуновскими", которые являются ключевой целью для экспериментальной проверки. Даже для молекулярных стекол достижение "реалистичных систем" путем отжига затруднительно, поскольку "даже самая низкая доступная скорость охлаждения приводит к плохо отожженным состояниям". Методы, такие как Монте-Карло с обменом [34, 35], могут давать ультрастабильные стекла, но "нелегко применимы к экспериментам". Это делает термический отжиг непригодным универсальным подходом.

  2. Привязка частиц: Хотя привязка частиц использовалась в недавних исследованиях [28] для контроля разупорядоченности в экспериментах с коллоидными стеклами [29], авторы заявляют, что она "остается сложной в молекулярных стеклах". Хотя это многообещающая техника, она не обеспечивает такой же широкой применимости к различным типам материалов, как их предложенная стратегия микролегирования.

  3. Сферические примеси: Статья напрямую сравнивает свой подход с не сферическими примесями со сферическими примесями. Хотя сферические примеси действительно приводят к "более высокой деформации при разрушении и повышенной хрупкости", авторы приходят к выводу, что "улучшение минимально" (например, $\gamma_y$ увеличивается с $0.09$ до $0.107$ для 3DKA). Это явное, основанное на данных отклонение сферических примесей как недостаточно эффективного метода для надежного контроля перехода от пластичности к хрупкости. Отсутствие вращательных степеней свободы у сферических частиц ограничивает их способность рассеивать напряжение и повышать стабильность по сравнению с не сферическими.

Статья не обсуждает подходы машинного обучения, такие как GAN или диффузионные модели, поскольку она сосредоточена на физическом моделировании свойств материалов, а не на генеративном моделировании. Отклонение альтернатив основано на их неспособности обеспечить достаточный контроль, экспериментальную доступность или желаемую величину улучшения механических свойств для конкретного исследуемого явления.

FIG. 6. Ultra-stability with frozen rDoF: Kinetic as- pect. (a) The potential energy per particle e is plotted for a system with 10% dimers subjected to heating-cooling cycles at the rate of dT/dt = 10−4 (same as the rate with which the sample was prepared). The solid lines are for a system with frozen rotational DoFs; the observed hysteresis during the first cycle indicates the ultra-stable character. The sec- ond heating cycle does not show any hysteresis. The dashed lines are for the system evolved with rotational DoFs, and the absence of hysteresis is seen as expected. (b) The specific heat CV = de/dT is calculated from data in (a) by numerical differentiation and conveys the same

Математический и логический механизм

Основное уравнение

Основное взаимодействие, управляющее поведением частиц в данном исследовании и, следовательно, механическими свойствами аморфных твердых тел, описывается потенциалом Леннарда-Джонса (Л-Д). Эта функция потенциальной энергии определяет, как взаимодействуют любые две частицы в системе, формируя основу молекулярно-динамических симуляций, проведенных. Это целевая функция, минимизируемая при релаксации системы в исходное состояние.

$$V_{\alpha\beta}(r) = 4\epsilon_{\alpha\beta} \left[ \left(\frac{\sigma_{\alpha\beta}}{r}\right)^{12} - \left(\frac{\sigma_{\alpha\beta}}{r}\right)^6 \right]$$

Поэлементный разбор

Давайте разберем это уравнение, чтобы понять роль каждого компонента:

  • $V_{\alpha\beta}(r)$:
    1) Математическое определение: Этот член представляет собой потенциальную энергию взаимодействия между двумя частицами типов $\alpha$ и $\beta$, разделенными расстоянием $r$.
    2) Физическая/логическая роль: Он количественно определяет энергию, запасенную во взаимодействии между парой частиц. Эта энергия определяет силы между ними, которые, в свою очередь, определяют их движение, расположение и общий структурный и механический отклик материала.
    3) Почему вычитание: Два члена внутри квадратных скобок представляют собой различные физические явления: отталкивание и притяжение. Вычитание означает, что это противоположные силы. Первый член (отталкивающий) отталкивает частицы друг от друга, а второй член (притягивающий) притягивает их.

  • $4\epsilon_{\alpha\beta}$:
    1) Математическое определение: Масштабирующий коэффициент для энергии взаимодействия, где $\epsilon_{\alpha\beta}$ — глубина потенциальной ямы для взаимодействия между частицами типов $\alpha$ и $\beta$.
    2) Физическая/логическая роль: Этот коэффициент устанавливает силу или величину взаимодействия. Большее $\epsilon_{\alpha\beta}$ подразумевает более сильные силы притяжения и отталкивания, что приводит к более прочной или плотно связанной системе. Он определяет энергетический масштаб для взаимодействия.
    3) Почему умножение: Он действует как глобальный множитель для всей потенциальной функции, гарантируя, что общая сила как притягивающих, так и отталкивающих компонентов масштабируется пропорционально.

  • $\sigma_{\alpha\beta}$:
    1) Математическое определение: Расстояние, на котором потенциальная энергия между частицами типов $\alpha$ и $\beta$ равна нулю. Оно фактически представляет собой "размер" или диаметр столкновения частиц.
    2) Физическая/логическая роль: Этот параметр определяет длительный масштаб взаимодействия. Он определяет эффективный размер "твердого ядра" частиц, влияя на то, насколько плотно они могут упаковываться и на диапазон, в котором значимы силы притяжения. Он имеет решающее значение для установления плотности материала и локальной структуры.
    3) Почему деление на $r$: Оно нормализует межчастичное расстояние $r$ на характерный размер частицы $\sigma_{\alpha\beta}$, делая члены внутри скобок безразмерными и позволяя выразить потенциал через относительное расстояние.

  • $r$:
    1) Математическое определение: Мгновенное расстояние между центрами двух взаимодействующих частиц.
    2) Физическая/логическая роль: Это фундаментальная пространственная переменная. Потенциальная энергия, и, следовательно, силы между частицами, напрямую зависят от этого расстояния.
    3) Почему степенные законы ($r^{-12}$ и $r^{-6}$): Эти обратные степенные законы выбраны для моделирования характерной природы межатомных и межмолекулярных сил. Член $r^{-12}$ представляет очень короткодействующее, сильное отталкивание из-за перекрытия электронных оболочек, в то время как член $r^{-6}$ представляет более дальнодействующее, слабое притяжение (например, силы Ван-дер-Ваальса).

  • $\left(\frac{\sigma_{\alpha\beta}}{r}\right)^{12}$:
    1) Математическое определение: Отталкивающая компонента потенциала Леннарда-Джонса, которая пропорциональна $r^{-12}$.
    2) Физическая/логическая роль: Этот член моделирует сильное, короткодействующее отталкивание, которое предотвращает перекрытие частиц или занятие ими одного и того же физического пространства. Он обеспечивает природу "твердого ядра" частиц.
    3) Почему показатель степени 12: Этот крутой степенной закон является эмпирическим выбором, который эффективно аппроксимирует быстрое увеличение отталкивания при очень близком сближении частиц, имитируя принцип запрета Паули.

  • $\left(\frac{\sigma_{\alpha\beta}}{r}\right)^{6}$:
    1) Математическое определение: Притягивающая компонента потенциала Леннарда-Джонса, которая пропорциональна $r^{-6}$.
    2) Физическая/логическая роль: Этот член моделирует более дальнодействующие силы притяжения (например, силы Ван-дер-Ваальса), которые отвечают за удержание материала вместе.
    3) Почему показатель степени 6: Этот более мягкий степенной закон характерен для взаимодействий индуцированных диполь-диполей, которые распространены во многих атомных и молекулярных системах.

Пошаговый поток

Потенциал Леннарда-Джонса является движущей силой молекулярно-динамических симуляций, используемых для исследования перехода от пластичности к хрупкости. Вот как абстрактная точка данных (положение частицы) проходит через симуляцию:

  1. Настройка системы: Представьте себе набор частиц, каждая из которых определена своим типом ($\alpha$ или $\beta$) и начальными пространственными координатами $(X_i, Y_i, Z_i)$. Эти типы определяют конкретные параметры $\epsilon_{\alpha\beta}$ и $\sigma_{\alpha\beta}$ для ее взаимодействий.
  2. Высокотемпературная эквилибрация: Система "нагревается" до высокой температуры. Положение каждой частицы непрерывно обновляется на основе результирующей силы, действующей на нее, которая выводится из градиента полной потенциальной энергии (сумма всех взаимодействий $V_{\alpha\beta}(r)$ с ее соседями). Частицы интенсивно движутся, исследуя энергетический ландшафт, пока не будет достигнуто стабильное жидкое состояние.
  3. Охлаждение и закалка: Затем система медленно "охлаждается" путем постепенного снижения кинетической энергии частиц. По мере падения температуры привлекательные силы от $V_{\alpha\beta}(r)$ становятся более доминирующими, вызывая оседание частиц в неупорядоченное, аморфное твердое состояние. Наконец, система "закаляется" до исходного состояния путем минимизации ее полной потенциальной энергии. Это означает, что частицы перемещаются в положения, где сумма всех $V_{\alpha\beta}(r)$ находится в локальном минимуме, эффективно удаляя всю кинетическую энергию и достигая механически стабильной конфигурации.
  4. Цикл атермического квазистатического нагружения (AQS):
    • Аффинное преобразование: Небольшая, инкрементальная деформация сдвига $\delta\gamma$ применяется ко всей системе. Для частицы в $(X_i, Y_i, Z_i)$ ее x-координата аффинно преобразуется в $X_i \leftarrow X_i + \delta\gamma Y_i$. Этот шаг искажает положение частицы относительно ее соседей, временно выводя систему из механического равновесия.
    • Минимизация энергии (релаксация): После аффинного шага система больше не находится в минимуме энергии. Затем частицам разрешается релаксировать. Это включает итеративное корректирование их положений для минимизации полной потенциальной энергии с использованием метода сопряженных градиентов. Силы (градиенты $V_{\alpha\beta}(r)$) направляют каждую частицу к новому локальному минимуму энергии. Этот процесс релаксации имитирует, как материал деформируется и перестраивается под нагрузкой.
  5. Итеративная деформация: Шаги 4a и 4b повторяются для многих малых приращений деформации. Отклик системы (например, напряжение) записывается после каждого шага релаксации. Этот итеративный процесс позволяет исследователям отслеживать кривую напряжение-деформация материала и наблюдать пластические события и поведение при разрушении.

Динамика оптимизации

"Оптимизация" в данном контексте относится к процессу, посредством которого система находит механически стабильные конфигурации, в основном путем минимизации энергии.

  • Энергетический ландшафт: Полная потенциальная энергия системы, $U = \sum_{\text{все пары } \alpha\beta} V_{\alpha\beta}(r)$, определяет сложный, многомерный энергетический ландшафт. Этот ландшафт характеризуется многочисленными локальными минимумами (представляющими стабильные конфигурации или "исходные состояния"), разделенными энергетическими барьерами (седловыми точками).
  • Градиенты как движущие силы: Механизм "обучения" или "обновления" основан на силах, действующих на каждую частицу, которые являются отрицательными градиентами полной потенциальной энергии по отношению к их положениям ($\mathbf{F}_i = -\nabla_i U$). Эти силы определяют направление и величину движения частиц во время релаксации.
  • Метод сопряженных градиентов: Этот итеративный алгоритм используется для навигации по энергетическому ландшафту и поиска локальных минимумов. Он работает путем:
    1. Расчета градиентов: В текущих положениях частиц вычисляются силы (градиенты).
    2. Определения направления поиска: Выбирается направление поиска, "сопряженное" предыдущим направлениям, с целью эффективного спуска к минимуму. Это помогает избежать зигзагообразного движения и ускоряет сходимость.
    3. Поиска по линии: Частицы перемещаются вдоль этого выбранного направления для поиска точки минимальной энергии в этом конкретном направлении.
    4. Обновления положений: Положения частиц обновляются, и процесс повторяется.
  • Обновления состояния и сходимость: Состояние системы (положения частиц) итеративно обновляется до тех пор, пока результирующие силы на всех частицах не упадут ниже заданного допуска. В этот момент система сходится к локальному минимуму энергии, что означает механическое равновесие. Этот итеративный процесс позволяет системе "релаксировать" и находить стабильную конфигурацию после возмущения аффинной деформацией.
  • Пластичность и разрушение: По мере накопления деформации система в конечном итоге достигает точки, когда занимаемый ею локальный минимум становится нестабильным. Чтобы релаксировать, она должна преодолеть энергетический барьер и перейти к новому, отличному локальному минимуму. Эти переходы являются "пластическими событиями" и соответствуют внезапным, необратимым перестройкам частиц. Коллективное поведение этих событий формирует ответ материала при разрушении. При пластическом разрушении пластические события многочисленны и пространственно распределены, что приводит к постепенному отклику на напряжение. При хрупком разрушении пластические события локализуются в сдвиговую полосу, что приводит к катастрофическому, разрывному спаду напряжения. Форма энергетического ландшафта, определяемая потенциалом Л-Д, управляет барьерами и путями для этих перестроек, тем самым контролируя механическое поведение материала. Введение примесей, особенно не сферических, изменяет этот ландшафт, изменяя легкость и характер этих пластических событий.

Результаты, ограничения и заключение

Дизайн эксперимента и базовые уровни

Авторы тщательно разработали свои эксперименты, используя молекулярно-динамические симуляции частиц Леннарда-Джонса (Л-Д), в основном сосредоточившись на модели коллоидного стекла Коб-Андерсена (KA) в двух и трех измерениях. Основная идея заключалась во введении различных типов примесей в бинарную матрицу стекла и наблюдении их влияния на переход разрушения в условиях атермического квазистатического нагружения (AQS).

Экспериментальная установка включала подготовку спокойных состояний путем уравновешивания систем при высоких температурах, с последующим охлаждением и закалкой до исходного состояния. Затем деформация применялась инкрементально. "Жертвами" или базовыми моделями, против которых тестировались предложенные механизмы, были:
1. Чистые системы: Стеклянные системы без каких-либо примесей ($c_s = 0.00$, $c_d = 0.00$, $c_r = 0.00$). Они служили фундаментальным эталоном для пластического поведения.
2. Системы со сферическими примесями: Был добавлен третий тип частиц с большим диаметром ($\sigma_s = 2.0 \sigma_{AA}$), варьируя его долевое содержание ($c_s \in [0, 0.1]$) в системе из $N_T = 100000$ частиц.
3. Системы с не сферическими димерными примесями: Были введены стержнеобразные частицы, состоящие из двух перекрывающихся сферических бусин (диаметр $\sigma_b = 2.0 \sigma_{AA}$, аспектное соотношение $L_d : \sigma_b = 2.3 : 2$), с различными долевыми содержаниями ($c_d$). Они были разработаны так, чтобы иметь вращательные степени свободы (rDoF).
4. Системы с более длинными стержневыми примесями: Более длинные стержни, состоящие из нескольких бусин (диаметр $\sigma_r = \sigma_{AA}$), были добавлены при фиксированной доле ($c_r = 0.1$), с варьированием их длины ($L_r$) для контроля вращательной свободы.
5. Системы с искусственно замороженными rDoF: Чтобы изолировать эффект вращения, стержнеобразные примеси были искусственно лишены возможности вращаться во время шагов минимизации энергии, но при этом им разрешалось аффинное преобразование. Это был решающий контрольный эксперимент.
6. Плохо отожженные образцы: Для исследования перехода от пластичности к хрупкости образцы были подготовлены при относительно высокой температуре ($T=0.6$) и быстро охлаждены ($T=10^{-1}$), чтобы обеспечить плохо отожженное, внутренне пластичное состояние.

Механический отклик был тщательно охарактеризован с использованием нескольких ключевых наблюдаемых величин:
* Кривые напряжение-деформация ($\sigma_{xy}$ против $\gamma$): Для прямого наблюдения деформации при разрушении, модуля сдвига и наличия перенапряжений или разрывных спадов.
* Разомкнутая восприимчивость ($\chi_{dis}(\gamma)$): Определяемая как $\chi_{dis}(\gamma) = N_T (\langle \sigma_{xy}^2 \rangle - \langle \sigma_{xy} \rangle^2)$, ее пиковая величина и резкость указывают на хрупкость перехода разрушения. Больший, более узкий пик означает более хрупкое разрушение.
* Параметр структурного порядка ($\Theta$): Локальная мера (Уравнение (4)) для количественного определения структурной стабильности и разупорядоченности спокойных состояний. Более низкое $\Theta$ указывает на лучшую стабильность.
* Функция вращательной декорреляции ($S_r(\gamma)$): Для количественного определения степени вращательной релаксации стержневых примесей под механической нагрузкой. Более быстрое затухание подразумевает лучшую независимую подвижность.
* Неаффинное смещение ($D_{min}^2$): Для визуализации и количественного определения пространственного распределения пластических событий и образования сдвиговых полос.
* Потенциальная энергия на частицу ($e$) и удельная теплоемкость ($C_v = de/dT$): Использовались в циклах нагрева-охлаждения для оценки кинетической стабильности и ультрастабильного характера стекол.

Наконец, чтобы безжалостно доказать свои математические утверждения о критической точке, авторы использовали анализ масштабирования конечных размеров (FSS). Они варьировали общее число частиц ($N_T = [25000, 50000, 100000, 200000]$) для систем с вращательно замороженными стержнями, анализируя масштабирование пиковой высоты $\chi_{dis}$, $\langle \Delta \sigma_{max} \rangle$ и ее флуктуаций ($\chi_d$) с размером системы. Это позволило экстраполировать в термодинамический предел ($N \to \infty$) и сравнить с классом универсальности модели Изинга со случайным полем (RFIM).

Что доказывают доказательства

Представленные в статье доказательства дают убедительное описание роли не сферических примесей и вращательных степеней свободы в настройке механических свойств и перехода от пластичности к хрупкости в аморфных твердых телах.

  1. Сферические примеси повышают хрупкость и стабильность:

    • Кривые напряжение-деформация (рис. 2a, b) ясно показывают, что добавление сферических примесей значительно увеличивает деформацию при разрушении и модуль сдвига. Например, модель 3DKA демонстрирует более выраженный перенапряжение.
    • Графики $\chi_{dis}$ (рис. 2c) показывают, что с увеличением доли сферических примесей ($c_s$) пики смещаются к большим деформациям и становятся заметно более резкими, что является убедительным доказательством перехода к более хрупкому режиму разрушения.
    • Параметр структурного порядка $\Theta$ (рис. 2d) уменьшается с увеличением $c_s$, указывая на то, что эти примеси приводят к повышению структурной стабильности и порядка в стеклянной матрице. Этот эффект более существенен, чем достигаемый простым снижением скорости охлаждения.

  2. Не сферические димеры с rDoF обеспечивают превосходное механическое улучшение:

    • Введение слегка не сферических димерных примесей (рис. 3a, b) приводит к еще более значительному увеличению деформации при разрушении и модуля сдвига по сравнению со сферическими примесями. Для 3DKA при доле димеров $c_d = 0.1$ наблюдается 40% увеличение деформации при разрушении, что почти вдвое превышает 18% увеличение, наблюдаемое со сферическими примесями.
    • Микроскопический анализ вкладов в напряжение (рис. 3d) дает неоспоримые доказательства того, что взаимодействия стержень-сфера продолжают поддерживать напряжение при больших деформациях, в отличие от взаимодействий сфера-сфера, которые насыщаются раньше. Это предполагает, что области, содержащие стержни, более структурно стабильны и могут выдерживать более высокие нагрузки.
    • Это превосходное улучшение напрямую связано с дополнительными вращательными степенями свободы (rDoF) не сферических частиц. Эти rDoF предоставляют дополнительные локальные пути для рассеивания внутренних напряжений, позволяя системе выдерживать более высокие нагрузки и накапливать больше напряжения перед катастрофическим разрушением.

  3. Ограничение rDoF (более длинные стержни) приводит к хрупкости:

    • По мере увеличения аспектного соотношения стержневых примесей (т.е. более длинных стержней) их вращательная свобода уменьшается, о чем свидетельствует более быстрое затухание функции вращательной декорреляции $S_r(\gamma)$ (рис. 4b).
    • Это уменьшение rDoF приводит к смещению точки разрушения обратно к более низким значениям, а механический отклик становится все более хрупким (рис. 4a).
    • Пики $\chi_{dis}$ (рис. 4d) становятся более узкими и высокими с увеличением длины стержня, подтверждая появление хрупкой фазы.
    • Критически важно, что карты неаффинного смещения ($D_{min}^2$) (рис. 4f, g, h) показывают четкий переход: более короткие стержни позволяют пластическим событиям быть пространственно распределенными (пластичное поведение), в то время как более длинные стержни приводят к образованию локализованной, охватывающей всю систему сдвиговой полосы (хрупкое разрушение). Это убедительное доказательство того, что основной механизм (rDoF) напрямую влияет на режим разрушения.

  4. Искусственно замороженные rDoF вызывают ультрастабильность и экстремальную хрупкость:

    • Наиболее убедительные доказательства получены при искусственном замораживании rDoF примесей. Эта манипуляция резко изменяет механический отклик, приводя к чрезвычайно хрупкому разрушению с разрывными спадами напряжения (рис. 5a, c, e). Значительное увеличение деформации при разрушении, наблюдаемое при свободных rDoF, полностью исчезает, вновь подтверждая жизненно важную роль вращения.
    • Пики $\chi_{dis}$ (рис. 5b, d, f) становятся исключительно резкими и высокими, что указывает на высокохрупкий отклик.
    • Анализ кинетической стабильности (рис. 6a, b) показывает явный гистерезис в потенциальной энергии во время циклов нагрева-охлаждения для систем с замороженными rDoF, что является отличительной чертой ультрастабильных стекол. Системы со свободными rDoF, напротив, не показывают такого гистерезиса. Это доказывает, что замораживание rDoF приводит как к механической, так и к кинетической ультрастабильности.

  5. Конечная критическая точка разупорядоченности управляет переходом от пластичности к хрупкости:

    • Варьируя долю вращательно замороженных стержней ($c_r$) в плохо отожженном образце, авторы демонстрируют систематический переход от пластического к хрупкому разрушению (рис. 7a, b).
    • Анализ масштабирования конечных размеров дает окончательные, неоспоримые доказательства конечной критической точки разупорядоченности в термодинамическом пределе:
      • Амплитуда пика $\chi_{dis}$ для легированных систем растет как степенной закон $N^{1.1 \pm 0.03}$ с размером системы, в то время как для чистых систем она остается малой и не реагирующей (рис. 8b, c).
      • Самый большой пластический спад $\langle \Delta \sigma_{max} \rangle$ исчезает как $N^{-0.4 \pm 0.02}$ для пластичных систем ($c_r=0$), но остается конечным и растет как $N^{0.2 \pm 0.04}$ для хрупких систем ($c_r=0.1$) (рис. 8d, e).
      • Флуктуации $\langle \Delta \sigma_{max} \rangle$, обозначенные $\chi_d$, демонстрируют немонотонный пик, который становится более резким и растет с размером системы, расходясь как $N^{0.36 \pm 0.027}$, в то время как его полная ширина на полувысоте (FWHM) исчезает как $N^{-0.46 \pm 0.036}$ (рис. 8f, g).
      • Коллапс данных (рис. 8h) с использованием этих степенных законов подтверждает критический характер перехода.
      • Отношение масштабирования $\chi_{dis}^{peak} \sim (\chi_{con}^{peak})^2$ (рис. 9a) убедительно предполагает, что эта критичность принадлежит к классу универсальности модели Изинга со случайным полем (RFIM).
      • Экстраполяция $c_r^*(N)$ в термодинамический предел ($N \to \infty$) дает конечную критическую долю стержней $c_r^* \sim 0.045 \pm 0.0003$ (рис. 9b). Этот результат опровергает утверждение о том, что переход от пластичности к хрупкости не существует в термодинамическом пределе, предоставляя надежные доказательства подлинного критического перехода, обусловленного разупорядоченностью.

Ограничения и будущие направления

Хотя эта статья представляет собой блестящий и тщательный анализ, как и любое научное исследование, она действует в рамках определенных ограничений и открывает множество направлений для будущих исследований.

Одним из заметных ограничений является неполное понимание микроскопических механизмов при более высоких концентрациях вращательно ограниченных примесей. Авторы признают, что влияние индуцированного сдвигом нематического упорядочения на механический отклик, особенно при более высоких концентрациях примесей, остается неясным. Хотя авторы заявляют, что для изотропных начальных ориентаций и систем с низкой вращательной диффузией или замороженными rDoF эти эффекты кажутся минимальными, более глубокое изучение этого аспекта может выявить более тонкие взаимодействия.

Другим ограничением является основной фокус на условиях атермического квазистатического нагружения (AQS). Сами авторы отмечают, что тепловые эффекты и конечные скорости деформации могут изменить критический переход от пластического к хрупкому поведению, особенно с вращательно замороженными стержнями. Хотя они ожидают, что легированная система будет демонстрировать повышенную механическую прочность даже при конечных скоростях деформации и температурах, всестороннее исследование с учетом этих переменных необходимо для полной картины.

Кроме того, исследование подчеркивает, что форма частиц (эллиптическая против стержнеобразной) и характер граничных взаимодействий (например, степень перекрытия сфер, образующих стержни) являются важными параметрами, контролирующими механический отклик, но эти эффекты были оставлены для будущих исследований. Это предполагает упрощение текущей модели, которое может быть расширено. Вычислительные ограничения также препятствовали моделированию очень длинных стержней с исчезающей диффузией вращения, что потребовало использования подхода "замороженных rDoF" в качестве прокси. Хотя это эффективно, прямое моделирование таких систем может дать дополнительное понимание.

Заглядывая вперед, выводы данной статьи представляют захватывающие темы для обсуждения и направления исследований:

  1. Исследование полного пространства параметров дизайна примесей: Будущие работы могут систематически исследовать влияние различных форм примесей (например, эллипсоидов, разветвленных полимеров) и различных потенциалов взаимодействия с основной матрицей. Это обеспечит более полное понимание того, как характеристики примесей влияют на механические свойства и переход от пластичности к хрупкости.
  2. Интеграция тепловых эффектов и скоростей деформации: Расширение текущего анализа AQS до конечных температур и скоростей деформации имеет решающее значение. Это позволит исследователям нанести на карту фазовую диаграмму переходов от пластичности к хрупкости в более реалистичных условиях, потенциально выявляя новые критические точки или кроссоверы. Объединение методов термического отжига (например, Монте-Карло с обменом) с легированием стержнеобразными примесями может дать ценное понимание взаимодействия между внутренней разупорядоченностью, разупорядоченностью, индуцированной примесями, и динамическими эффектами.
  3. Экспериментальная проверка в коллоидных и молекулярных системах: Статья подчеркивает экспериментальную доступность этого нового перехода от пластичности к хрупкости, особенно в коллоидных системах. Будущие исследования должны быть сосредоточены на прямой экспериментальной проверке с использованием передовых методов визуализации для наблюдения пластических событий, образования сдвиговых полос и измерения механических свойств в коллоидных стеклах, легированных не сферическими частицами. Это позволит преодолеть разрыв между симуляцией и реальными материалами. Для мягких стекол, где традиционный отжиг затруднен, эта стратегия микролегирования может стать прорывной.
  4. Микроскопические механизмы ультрастабильности и сдвиговых полос: Требуется более глубокое исследование микроскопических механизмов, вызывающих переход при более высоких концентрациях вращательно ограниченных примесей. Это включает понимание того, как индуцированное сдвигом нематическое упорядочение влияет на механический отклик и как навязанная статическая длина корреляции от длинных стержней соотносится с длинами корреляции от точки до точки (PTS) ультрастабильных стекол в переохлажденном режиме. Это может включать передовое теоретическое моделирование и симуляции высокого разрешения.
  5. Применение в дизайне материалов: Полученные результаты предлагают простую, контролируемую стратегию микролегирования для настройки механических свойств аморфных твердых тел. Будущие работы могут исследовать, как эти принципы могут быть применены для разработки новых материалов с индивидуальной пластичностью или хрупкостью для конкретных промышленных применений, от прочных композитов до самовосстанавливающихся материалов. Способность вызывать ультрастабильность и хрупкое разрушение посредством замороженных rDoF может быть особенно актуальна для применений, требующих высокой механической стабильности.
  6. Исследование классов универсальности: Дальнейший детальный анализ масштабирования конечных размеров, возможно, с большим количеством размеров системы и различными аспектными соотношениями, мог бы укрепить связь с классом универсальности RFIM и исследовать, возникают ли другие классы универсальности при различных условиях. Это углубит наше фундаментальное понимание неравновесных фазовых переходов в разупорядоченных системах.
FIG. 1. Components of the system. (a, b) Particle type ‘A’ and ‘B’ of the parent KA system. (c) Spherical impurity with twice the diameter of the particle ‘A’. It has a variable number fraction of cs in the system. (d) Slightly aspherical dimers composed of larger particles with σb = 2.0, added at number fraction cd in the system. (e) Rods with larger aspect ratio, made by attaching A-type particles, studied across dif- ferent aspect ratios at a fixed number fraction of cr = 0.1 FIG. 4. Mechanical properties with aspherical impurities: Effect of the length of rod impurity. (a) Stress-strain curves for 3dKA systems doped with 10% rods (Fig. 1(e)) of different lengths, Lr. The yield point shifts back as Lr increases, while the response becomes increasingly brittle due to restricted rotations. (b) Rotational de-correlation function for rods of different lengths with mechanical loading; the red points indicate the equal net D2 min . (c) Single ensemble stress-strain plots for systems with Lr = 2.5 (Lr = 1.3) show abrupt-brittle (continuous-ductile) yielding. (d) Corresponding susceptibility plots with increasing magnitude and sharpness indicate the sample’s emerging brittle behavior. (e) The structural order parameter decreases with increasing Lr, indicating greater structural stability. (f) D2 min, averaged in spatial-strips perpendicular to the shear band (at dx = 0) for systems with rods of varying Lr. Strain values are selected to yield a similar area under the curve, ensuring equal plasticity. Larger spread for smaller Lr and large displacement peak for larger Lr advocates the emerging brittle behavior. (g, h) D2 min maps obtained at equal net displacements for Lr = 1.3 and Lr = 2.5, respectively, illustrating the contrast between ductile and brittle responses FIG. 8. Impurity driven ductile-to-brittle transition, FSS study. (a) System size dependence of stress-strain curves for the 3dKA system prepared at a high temperature of T = 0.6. The pure system, shown in lighter colors, exhibits a ductile macroscopic response with no system size dependence, while systems with 10% rod impurities (aspect ratio 1.9 : 1) show progressively brittle behavior as system size increases. (b) Susceptibility plots for both the pure and doped systems at various system sizes. (c) System-size dependence of peak height for different impurity concentrations. For cr ≤0.02, the χp dis saturates, while it follows the indicated power law for cr ≥0.05. (d) System size dependence of ⟨σmax⟩with increasing cr. The response shifts from vanishing to not-vanishing in the thermodynamic limit on increasing cr. (e) The increase in ⟨σmax⟩with increasing cr becomes sharper with increasing system size. (f) Ensemble-level fluctuations of ⟨σmax⟩reveal a nonmonotonic peak structure, marking the transition point. As system size increases, the peak narrows, and its height increases, highlighting the critical nature of the transition. (g) The peak height diverges as χp d ∼N 0.36±0.027, while the FWHM vanishes as FWHM ∼N −0.46±0.036. (h) The obtained collapse of data points in panel (f) using the determined power laws